La bibliothèque du Glossaire des patois de la Suisse romande couvre principalement les domaines suivants : la dialectologie romande et gallo-romane, la lexicographie et l’onomastique. 

Dès 1899, un accent particulier est mis par les fondateurs du Glossaire sur l’importance de réunir et de préserver les matériaux dans lesquels est recueilli le patrimoine linguistique de la Suisse romande. Ils s’emploient à regrouper les documents imprimés parmi lesquels l’ensemble des textes dialectaux qu’a produit la Suisse romande et qui, pour le 19e siècle sont particulièrement nombreux, mais également des dictionnaires et des études grammaticales sur les dialectes romands. De même, pour tenter de récolter le maximum de publications ayant un rapport avec les patois, ils ont procédé au dépouillement de périodiques de toutes espèces, philologiques, historiques, géographiques, littéraires.

La collection de la bibliothèque comporte également un important fonds de documents manuscrits qui proviennent majoritairement de dons de particuliers. Cet ensemble documentaire se compose de pièces extrêmement diverses et parfois précieuses. On y trouve aussi bien des cahiers manuscrits, des lettres ou des listes de mots manuscrites que des feuilles volantes sur lesquelles figurent de brefs textes ou des chansons en patois.

La collection des imprimés (catalogués dans Swisscovery) et des manuscrits du Glossaire, qui se monte aujourd’hui environ à 14’000 titres a donc majoritairement été constituée par les fondateurs et les personnes en lien direct avec l’institut et, plus particulièrement par les legs de leur bibliothèque et les dons de leurs documents personnels à l’institution. L’ensemble des documents imprimés et une grande partie des documents manuscrits ont, dès le début de l’entreprise, été répertoriés par deux des trois fondateurs, Louis Gauchat et Jules Jeanjaquet, dans la Bibliographie linguistique de la Suisse romande, un ouvrage paru en deux volumes, respectivement en 1912 et 1920. Après la parution du second tome de la bibliographie, le travail critique sur les ouvrages relatifs aux patois de la Suisse romande ne s’est pas arrêté ; les ouvrages continuent à être recensés et commentés dans les Rapports annuels du Glossaire des patois de la Suisse romande.